Smith đã kết hôn hai lần. Bà kết hôn với diễn viên Robert Stephens vào ngày 29 tháng 6 năm 1967 tại Greenwich, 10 ngày sau khi đứa con đầu lòng của họ được sinh ra. Họ có với nhau hai người con trai, Chris Larkin (sinh năm 1967) và Toby Stephens (sinh năm 1969), sau đó ly hôn vào ngày 6 tháng 5 năm 1974.[5]

Bà kết hôn với nhà soạn kịch Beverley Cross vào ngày 23 tháng 8 năm 1975 tại Guildford; ông qua đời vào ngày 20 tháng 8 năm 1998.

Năm 2007, tờ Sunday Telegraph cho biết rằng Smith được chẩn đoán là đã mắc bệnh ung thư vú, nhưng sau đó bà đã bình phục hoàn toàn.[20]

Smith cũng đã tham gia vào nhiều hoạt động từ thiện. Tháng 9 năm 2011, bà hỗ trợ quyên góp 4.6 triệu đô la Mỹ để xây dựng lại nhà hát Court ở New Zealand sau vụ động đất Christchurch năm 2011.[21] Tháng 7 năm 2012, bà trở thành người bảo trợ cho Hiệp hội Bệnh tăng nhãn áp Quốc tế với mong muốn hỗ trợ tổ chức này cũng như tăng nhận thức thức về bệnh tăng nhãn áp.[22] Ngày 27 tháng 11 năm 2012, Smith quyên góp một bức tranh vẽ bàn tay của mình cho cuộc đấu giá Celebrity Paw năm 2012 để gây quỹ cho Cats Protection.[23]